本项目属化学工程领域。工业催化剂广泛应用于化工、能源、环保、材料等领域。构建工业催化剂的构-效关系是揭示工业催化反应机理及催化剂理性设计的重要挑战。研究难点在于位于表界面的催化剂活性中心结构易受外场(温度、压力、反应介质等)影响而在反应过程中动态变化，反应机理及活性中心结构难以精准分析，工业催化剂研制周期漫长、研发成本高。本项目耦合工程学、化学、物理学等多学科新方法，创制了多种动态原位谱学仪器系统，对传统原位反应池器化改造及系统优化，能同步获取催化反应动力学及分子光谱信息。通过动态现场原位谱学方法辅助工业催化剂设计及反应机理的研究，揭示过程工业中催化剂全生命周期（制备、活化、反应、失活及再生）中的介尺度时空动态结构演变规律。以环境领域氧化反应催化剂（贵金属、合金、金属氧化物）为主要研究对象，构建催化剂活性中心结构的动态构-效关系。主要科学发现如下：1. 发展了动态现场原位谱学辅助的理性设计氧化反应催化剂新方法。率先发展了以“动态现场原位谱学”辅助的理性设计工业催化剂新方法，阐明了反应温度、压力和气氛对活性中心结构的影响，首次提出通过揭示工业条件下催化剂全生命周期活性中心构-效关系靶向调控活性中心结构；首次采用化学气相迁移法合成了具有二维平面结构的FeOCl类Fenton催化剂，发现这类材料对双酚A、苯酚等水体污染物降解具有高活性。2. 阐释了贵金属氧化催化剂的活性中心形成机理及结构调控机制。前瞻性地将动态现场原位谱学技术应用到催化氧化反应体系中，揭示了贵金属催化剂活性中心结构的形成机理。发现并证明了在CH4贫燃反应中表面Pd转变为PdO的结构转化机制，实现结构导向的贵金属催化剂理性设计；提出通过调控表面氧物种的吸附解离可选择性控制氧化反应路径，为氧化反应催化剂结构调控提供了新思路。3. 揭示了非贵金属氧化催化剂活性中心形成机理及动态构-效关系。创新地发展了可控晶相纳米氧化锰合成方法，通过限域反应在5-500纳米范围内精确控制氧化锰晶粒尺寸，一氧化碳氧化活性较传统催化剂提高100倍以上；诠释了Mn-O中间体活性中心形成机理，为设计新型金属氧化物催化剂提供了理论基础；首次揭示了反应条件下锰基催化剂活性相结构可逆变化的规律，构建了复合型氧化物体相内调控晶格氧迁移理论。本项目发表SCI论文58篇，其中8篇代表性论文他引989次，单篇最高SCI他引286次。研究团队1人获得教育部“长江学者”特聘教授，1人获得上海市“千人计划”专家，2人入选教育部新世纪人才，3人次上海市浦江人才。在国际学术会议上做特邀报告20余次；获十三五重点项目、自然科学基金、科技部国际重点合作项目、上海市科委重点项目资助。研究成果也得到了工业界广泛认可，与世界500强化工公司(BASF、UOP、中石油、中石化、平煤神马集团)紧密合作，提高催化剂研发效率。