拉曼晶体具有高拉曼增益系数、大热导率和高损伤阈值等优点。利用晶体中的受激拉曼散射(SRS)和相干反斯托克斯拉曼散射CARS，可以实现固体相干反斯托克斯拉曼变频器，实现频率上转换，扩展相干光谱范围。该项目在研究拉曼晶体性质的基础上，计算了在不同偏振配置下，YVO4、GdVO4、BaWO4、PbWO4和SrWO4晶体中的CARS共线相位匹配的匹配角。该项目以波动方程和SRS物质方程为基础，推导了考虑SRS及CARS的非线性耦合波方程，推导了具有二阶数值精度的算法，编写了计算程序。采用行波法，数值求解CARS非线性耦合波方程，研究了外腔式相干反斯托克斯拉曼频移器的特性，计算最佳耦合输出率。在优化条件下，计算得到的外腔式相干反斯托克斯拉曼频移器反斯托克斯光的最大转换效率为14%。以氙灯泵浦电光调QNd:YAG激光器作为泵浦源，实验上实现了BaWO4外腔式固体相干反斯托克斯拉曼频移器，研究了反斯托克斯光的输出特性。当泵浦能量为80mJ，一阶反斯托克斯光最大输出能量为0.76mJ，对应的转换效率为0.95%，二阶反斯托克斯光最大输出能量为0.12mJ。对斯托克斯光种子法反斯托克斯拉曼频移器，数值求解CARS非线性耦合波方程，研究了晶体介质中SRS与CARS的相互作用，通过数值分析表明有效地克服拉曼增益抑制有两个途径，提高反斯托克斯光的转换效率a：1.当处于完全相位匹配时，可以增大一阶斯托克斯种子光能量，来打破拉曼增益抑制的影响，当一阶斯托克斯光振幅与泵浦光振幅之比f为0.14-0.2时，此时a达到最大值约为44%。2.改变相位失配量，当f较小时(0.01-0.1)时，选取合适的相位失配量(约0.76)，a最大值可达40%。设计了斯托克斯光种子法反斯托克斯拉曼频移器的实验方案。数值求解外腔式固体拉曼激光器的辐射传输方程，理论分析和优化外腔式拉曼激光器，以有效地产生一阶斯托克斯种子光。数值求解CARS非线性耦合波方程，理论分析和优化斯托克斯光种子法反斯托克斯拉曼频移器的实验条件。该项目对一阶斯托克斯种子光的产生进行了实验研究。分别采用Nd:YVO4和Nd:GdVO4被动调自拉曼激光器实现了一阶斯托克斯光的高效输出，研究了一阶斯托克斯光的输出特性。